近日，我校材料科學(xué)與工程學(xué)院吳玉程教授課題組在電催化C-N偶聯(lián)合成尿素領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Regulating Active Hydrogen Supply over Cu Clusters-Interspersed MoS₂/MoO₂Nanosheets for Efficient Urea Electrosynthesis”為題，發(fā)表在材料領(lǐng)域國(guó)際知名期刊《Advanced Functional Materials》上。

尿素作為全球使用最廣泛的氮肥和重要化工原料，其傳統(tǒng)工業(yè)生產(chǎn)主要依賴(lài)Bosch-Meiser工藝。該工藝以高能耗的Haber-Bosch合成氨過(guò)程為核心，反應(yīng)條件苛刻，需在高溫高壓下進(jìn)行，不僅能耗巨大，還對(duì)環(huán)境造成較高負(fù)荷。因此，開(kāi)發(fā)綠色、高效的新型合成路線(xiàn)，利用可再生電力驅(qū)動(dòng)CO₂與含氮物種通過(guò)電催化偶聯(lián)合成尿素，具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用前景。然而，該技術(shù)目前仍面臨諸多挑戰(zhàn)，如反應(yīng)路徑復(fù)雜、C-N偶聯(lián)動(dòng)力學(xué)緩慢、活性氫（*H）供給不足等，這些問(wèn)題嚴(yán)重制約了催化效率與產(chǎn)物選擇性。

圖1 催化劑微觀(guān)結(jié)構(gòu)和成分的表征

針對(duì)上述挑戰(zhàn)，吳玉程教授課題組的王巖教授、“香江學(xué)者”博士后張劍芳，與澳大利亞國(guó)立大學(xué)Hark Hoe Tan教授、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室談浩博士等人合作，發(fā)展了一種基于Cu-MoS₂/MoO₂協(xié)同催化劑的新策略。通過(guò)低溫液相剝離結(jié)合氧化-還原調(diào)控，成功將Cu納米簇均勻錨定于部分氧化的MoS₂納米片中，構(gòu)建出獨(dú)特的Cu-MoS₂/MoO₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)一方面促進(jìn)了水分子的吸附與解離，有效釋放表面活性氫（*H），另一方面調(diào)控了Cu簇的電子結(jié)構(gòu)，從而顯著提升了CO₂與NO₃^-中間體的生成及C-N偶聯(lián)效率。該研究不僅揭示了活性氫在電催化C-N偶聯(lián)中的關(guān)鍵作用，也為開(kāi)發(fā)高效、可持續(xù)的電催化尿素合成體系提供了嶄新思路。

圖2 界面水解離和活性氫的表征

上述研究全面依托先進(jìn)能源與環(huán)境材料國(guó)際科技合作基地、清潔能源新材料與技術(shù)學(xué)科創(chuàng)新引智基地（111計(jì)劃）、安徽省先進(jìn)納米能源材料國(guó)際科技合作基地、先進(jìn)功能材料與器件安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等國(guó)家級(jí)、省部級(jí)科研平臺(tái)，相關(guān)研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、安徽省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、安徽省自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后基金、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)等課題支持。

論文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202519152

（王巖/文 張劍芳/圖 羅來(lái)馬/審核）

責(zé)任編輯：劉紅平